2006年3月，李宇春发行首张EP《宇你在一起》，限量发行84310张，其中收录了由高晓松作词、张亚东制作的首支单曲《冬天快乐》，该单曲创造了网络付费下载1秒钟超过200份订单，上线20天净赚60万人民币的记录[20]  ，李宇春也成为中国首位试行歌曲网络付费下载的歌手。3月10日，李宇春在成都首次举办“WhyMe”演唱会，其个人的品牌演唱会由此确立[21]  。5月，李宇春在上海大舞台举办不插电演唱会，成为位未发行专辑即可举办万人演唱会的歌手。9月，李宇春首张录音室专辑《皇后与梦想》上市，并在北京展览馆举行了首唱会，专辑年度销量达到137万张[2]  ，获得卓越网2006年度音乐畅销总榜冠军[22-23]  ；并拿下比利时iTunes流行音乐类付费下载第2名。凭借这张专辑，李宇春获得了MusicRadio中国TOP排行榜、中国歌曲排行榜、音乐风云榜、中国原创音乐流行榜、全球华语歌曲排行榜、新加坡金曲奖、劲歌王等多个音乐颁奖典礼的*受欢迎新人、*受欢迎女歌手、*佳女歌手、*具影响力女歌手等23个年度女歌手奖项，专辑中的《皇后与梦想》、《LOVING》、《下雨》、《冰菊物语》、《HAPPY WAKE UP》等单曲分别获得多个音乐排行榜冠军，李宇春进入华语乐坛一线歌手行列。同年，李宇春在福布斯中国名人榜总排名中位列第6，歌手第1，被编委会收录进中国《中学生百科全书》[24]  ，还成为登上中国邮票票面的首位中国内地歌手[25]  ，并凭借突出表现，在大学毕业前夕被母校四川音乐学院授予川音荣誉奖[26]  。

2007年，李宇春发行第二张专辑《我的》，预售突破20万张，获得当当网唱片销售排行榜冠军[27-28]  ，并拿下比利时iTunes流行音乐类付费下载第3名。凭借这张专辑二度蝉联MusicRadio中国TOP排行榜和中国歌曲排行榜*受欢迎女歌手奖，并获得中国原创音乐流行榜*佳女歌手、百度娱乐沸点年度*具号召力歌手等多个音乐颁奖典礼的年度女歌手奖项，还作为中国首位歌手艺人与成龙在美国拉斯维加斯获得中美娱乐先锋人物钻石奖。专辑中的《漂浮地铁》、《我的王国》、《STOP》、《我的88个朋友》等单曲分别获得多个音乐排行榜冠军。同年，李宇春在北京成功举行了第二届WhyMe演唱会，随后在南京、广州、

 

 

 成都、重庆、杭州五地举办了“我的”全国巡回演唱会，并第二次登上美国《时代周刊》，以中国流行文化代表身份参与中俄千年文化大比拼[29]  。唱片推出后还被日本富士电视台、日本《ASIA POP》杂志、韩国SBS电视台、德国《STERN》杂志等媒体进行专题报道。期间，玉米爱心基金（2006年3月19日成立）从中国红十字基金会中独立成为专项基金，并聘请李宇春为终身形象代言人，基金用途拓展到所有公益项目[30]  ，李宇春还发布了该基金主题曲《和你一样》及《梨花香》、《爱的太傻》等影视歌曲。此外，李宇春携手麦田守望者乐队演唱了绿色和平主题曲《Green》，凭此被英国《Glamour》评为世界杰出女性[31]  。李宇春在这一年的福布斯中国名人榜总排名中位列第8，蝉联歌手第1，在英国皇家事务研究所（The Royal Institute of International Affairs）评选的*影响中国50人中位列第44。